Beschreibung
Die vorliegende Dissertation behandelt die Wechselwirkung von Licht mit einzelnen Dibenzanthanthren (DBATT) Farbstoffmolekülen. DBATT dient hierbei als Modell für ein quantenmechanisches Zweiniveau-System. Durch starke Fokussierung des einfallenden Lichts und Kühlung der Farbstoffmoleküle auf eine Temperatur unter 2 K kann eine besonders effiziente Licht-Materie-Wechselwirkung realisiert werden. Diese ermöglicht es bereits mit einem Lichtstrahl, der nur wenige Photonen pro Lebenszeit des angeregten Molekülzustandes enthält, die inhärente Nichtlinearität eines Zweiniveau-Systems, zum Beispiel in Form von Sättigung des Fluoreszenzsignals, zu beobachten.
Verwendet man zwei Lichtstrahlen mit unterschiedlichen Frequenzen, so ergeben sich verschiedene nichtlineare Phänomene. Diese Prozesse können dazu genutzt werden, die Transmission eines Strahls, der auf ein einzelnes Molekül fokussiert ist, mithilfe eines zweiten Lichtstrahls kohärent zu beeinflussen. Die hierbei auftretenden Effekte, die AC-Starkverschiebung, stimulierte Rayleigh-Streuung und drei-Photonenverstärkung werden im Transmissionssignal nachgewiesen. Durch Messungen mit subnanosekunden Zeitauflösung wird außerdem Vier-Wellenmischung und die Abhängigkeit der Population im angeregten Zustand von der relativen Phase der beiden einfallenden Lichtstrahlen demonstriert. Diese Ergebnisse zeigen die Einsatzmöglichkeit organischer Farbstoffmoleküle im Bereich der Quanteninformationsverarbeitung, wo Nichtlinearitäten auf dem Niveau einzelner Photonen und einzelner Emitter benötigt werden.
In dieser Arbeit werden die experimentellen und theoretischen Grundlagen der Einzelmolekülspektroskopie besprochen. Ein besonderes Augenmerk liegt hierbei auf der Untersuchung der kohärenten Licht-Materie-Wechselwirkung mit Hilfe von Transmissionsmessungen. Eine signifikante Änderung dieses Signals durch die Streuung eines einzelnen Moleküls erfordert eine starke Licht-Materie-Wechselwirkung. Um die Effizienz dieser Interaktion zu quantifizieren, wird die maximal erreichbare Kopplung eines fokussierten Lichtstrahls an einen einzelnen Emitter erörtert. Dabei zeigt sich, dass die Kopplung im verwendeten System typischerweise bei 5% des theoretischen Maximums liegt. Anschließend wird die Wechselwirkung eines Moleküls mit zwei Lichtfeldern unterschiedlicher Frequenz untersucht. Die sich dabei ergebenden nichtlineare Effekte werden im Rahmen des dressed atom-Modells qualitativ und mittels eines Fourieransatzes quantitativ beschrieben. Die experimentellen Techniken werden ausführlich dargelegt und die Ergebnisse der Messungen präsentiert und diskutiert.
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